Valentino vaikystė ir jaunystė prabėgo su šeima gyvenant įvairiose Lietuvos vietovėse: Marijampolėje, Švenčionėliuose, Švenčionyse, Alytuje ir Prienuose. 1941–1943 m. Valentinas mokėsi Švenčionių pradžios mokykloje. 1943 m. įstojo į Švenčionių gimnaziją, 1944 m. drauge su šeima persikraustė į Alytų, ten baigė pirmąją klasę.
Nuo 1944 m. iki suėmimo gyveno Prienuose, mokėsi Prienų „Žiburio“ gimnazijoje. Čia besimokydamas Valentinas 1949 m. įstojo į Kęstučio Lakicko vadovaujamą pogrindinę moksleivių organizaciją „Jaunoji Lietuva“, veikusią nuo 1948 m. Pogrindinę moksleivių organizaciją sudarė 17 narių. Organizacija palaikė glaudžius ryšius su Geležinio vilko rinktinės partizanais, daugiausia su šios rinktinės Gedimino tėvūnijos vadu Jonu Šiugždiniu-Anupru.
Valentinas kartu su kitais platino partizanų laikraščius, rinko partizanams žvalgybinius duomenis apie MGB kariuomenę ir vietinius stribus. Būdamas partizanų ryšininku turėjo slapyvardį „Žalgiris“. Jis pasižymėjo išskirtiniais poetiniais gebėjimais, tad pogrindžio spaudoje spausdindavo savo patriotinius eilėraščius.
Valentinas labiausiai ir nusipelnė kaip bendradarbis pogrindinės spaudos platinimo bei leidybos darbe. Tuo metu pogrindinė jaunimo spauda, taip pat ir „Jaunosios Lietuvos“ leistas, tuo pačiu vardu pavadintas laikraštis buvo stipriai susiję su partizanų spauda.
1951 m. septyniolikmetis Valentinas buvo susektas, keletą mėnesių žiauriai tardomas Kauno MGB kalėjime. Prieš tai dar spėjo pamatyti savo straipsnį pogrindžio laikraštyje „Partizanas“. Jo namuose aptiktos partizanų nuotraukos. Tardymų metu Valentinas prisipažino, kad perdavė partizanams apie 30 savo eilėraščių, parašė tris atsišaukimus, išryškimo 3–4 juosteles ir padarė partizanų nuotraukas.
Po tardymų V. Ardžiūnas buvo išvežtas į Rusijos lagerius. SSSR MGB Ypatingojo pasitarimo nuosprendžiu 1951 m. rugsėjo 8 d. nuteistas 10-iai metų, įkalinamas Komijoje, Intos lageriuose. Vietoje universiteto studijų septyniolikmetis, kurio poeziją mokytojai vertino geriau negu toje pačioje mokykloje besimokančio Justino Marcinkevičiaus, turėjo klausytis prižiūrėtojų žeminančių patyčių ir žmogžudžių keiksmažodžių.
Kalinimo sąlygos palaužė ne vieną stiprų vyrą, o Valentinas tada buvo toks jaunas, lyriškos prigimties. Badas, šaltis, siaubingos sąlygos padarė savo. Valentinas susirgo tuberkulioziniu osteomielitu. Atsivėrė negyjančios žaizdos, per kurias nuolat išpūliuodavo kaulo gabaliukai.
Viena koja sutrumpėjo. Tačiau dvasios galios Valentinas neprarado. Jis ėmė mokytis kalbų, vėliau tapo poliglotu, išmoko ne tik kaimynų latvių, lenkų, estų, bet ir suomių, vengrų, gruzinų kalbas. Valentinui, kaip nepilnamečiui, bausmė buvo sušvelninta iki 4 metų.
1954 m. liepą V. Ardžiūnas paleidžiamas namo, grįžta į Lietuvą. 1955 m. gavo vidurinės mokyklos brandos atestatą, įstojo į Vilniaus universitetą. Čia nuo 1956 m. lietuvių kalbos ir literatūros specialybę studijavo Istorijos-filologijos fakultete.
Vilniuje tęsėsi V. Ardžiūno rezistencinė veikla. 1956 m. Valentinas aktyviai dalyvavo Vėlinių mitinge Vilniaus Rasų kapinėse, įsitraukė į pogrindinę studentijos veiklą, pasak KGB, kurstė tarp studentų „nacionalistines nuotaikas“.
Bendraminčiai inteligentai dalijosi pogrindžio ir sovietų valdžios draudžiama nepriklausomos tarpukario Lietuvos literatūra, susibūrę grupėse diskutavo antisovietinėmis temomis. Nuo 1957 m. už antisovietinę veiklą Valentinas buvo pervestas į neakivaizdinį skyrių. Tų pačių metų pabaigoje, po šv. Kalėdų, gruodžio 27 d., jis buvo suimtas. 1958 m. birželį, kartu su bendrabyliais Petru Girdzijausku, Viktoru Petkumi, Kaziu Skebėra, Stasiu Stunguriu, Antanu Terlecku ir Albertu Zvicevičiumi, antrą kartą nuteistas.
Jam už antisovietinę agitaciją LSSR Aukščiausiasis teismas skyrė 6 metus lagerio. Kalėjo Mordovijos lageriuose, paleistas 1963 m. gruodžio 27 d. Grįžęs į Lietuvą, 1966–1971 m. V. Ardžiūnas Vilniaus universiteto neakivaizdiniame skyriuje studijavo lietuvių kalbą ir literatūrą, 1971 m. gavo diplomą.
1968–1972 m. V. Ardžiūnas dirbo Lietuvos TSR liaudies meno draugijoje, 1974– 1982 m. – inžinieriumi Lietuvos informacijos mokslinio tyrimo institute, 1982–1987 m. – inžinieriumi Mokslinės techninės informacijos paslaugų centre. 1970 m. vedė, jo žmona Joana kilusi iš garsios ir labai garbingos Ladigų giminės, generolo Kazio Ladigos ir Stefanijos Ladigienes duktė. Ypatingą dėmesį jiedu skyrė savo sūnums Simui ir Jonui.
1987–1990 m. V. Ardžiūnas buvo vertėjų kooperatyvo vedėjas bei vertėjas. Įsijungė į Lietuvos Sąjūdį, nuo 1989 m. buvo Lietuvos krikščionių demokratų partijos narys. 1989 m. tapo Lietuvių kalbos draugijos nariu; kartu su kitais 1995 m. rengė Valstybinės kalbos įstatymą. 1990 m., atgimus „Lietuvos aidui“, jis tapo šio laikraščio vyr. redaktoriaus pavaduotoju.
Lageriai sugniuždė Valentino Ardžiūno sveikatą, bet dar labiau sutvirtino jo patriotizmą, visuomeninį aktyvumą. Su jaunatviška energija jis įsijungė į laisvos Lietuvos kūrimą. Daug rašė apie nomenklatūros neigiamą poveikį Lietuvai, apie kovą su korupcija.
Ir šiandien aktualūs Valentino Ardžiūno žodžiai: „Vergų tarpusavio santykius gali suardyti prievaizdo įsakymas arba rimbo kirtis: prisirišimas, meilė ar bent palankumas vergų būryje negali susiformuoti. Kiekvienas vergas suinteresuotas pelnyti šeimininko malonę ir gauti lengvatų nesirūpindamas, kad jo vargas klius kitam. Iš esmės mes nenusilenkę gerokai apskretome tos sistemos įpročiais, kurie kaip rūdys gali sugraužti kilniausius mūsų nusiteikimus. O atsikratyti šio paveldo, atrodo, bus nelengva.“
Valentino siekis buvo dirbti Lietuvai ir jos žmonėms. Tam jis atidavė visą savo energiją, jėgas ir sveikatą. Tiesiog sudegė, negailėdamas savęs. Paskutiniai gyvenimo metai buvo nuolatinė kova su liga. Ištikimiausia bendražygė iki paskutinės minutės buvo jo žmona, subtilaus ir ištvermingo rūpinimosi kitais pavyzdys. Simboliška, kad Valentinas Ardžiūnas mirė 2007 m. liepos 6-ąją, Valstybės dieną. Palaidotas Vilniaus Kairėnų kapinėse.
2001 m. spalio 8 d. V. Ardžiūnui suteiktas Laisvės kovų dalyvio teisinis statusas. Būtų gražu ir teisinga, jei už savo viso gyvenimo veiklą, siekiant Lietuvos nepriklausomybės ir ją stiprinant, būtų pagerbtas valstybiniu apdovanojimu.
